Aimer đã hợp tác với nhóm "Agehasprings", nhóm đã sản xuất hoặc cung cấp nhạc cho nhiều nghệ sĩ, gồm Yuki, Mika Nakashima, Flumpool, Superfly, Yuzu, and Genki Rockets.[6] Năm 2011, sự nghiệp âm nhạc của cô bắt đầu vững chắc. Trong tháng 5 năm 2011, họ cho ra ý tưởng về album Your favorite things. Nó đã cover nhiều tác phẩm thịnh hành, bao gồm những tác phẩm trong nhiều thể loại như Jazz và nhạc đồng quê phương Tây. Bản cover số 1 là dựa trên "Poker Face" của Lady Gaga, và là bài hát đầu tiên xuất hiện trên bảng xếp hạng trong danh mục nhạc Jazz trên iTunes Store. Album đạt vị trí thứ 2.

Vào ngày 7 tháng 9 năm 2011, cô ra mắt Defstar Records, với bài hát "Rokutousei no Yoru", nó đã được Fuji TV chọn làm ca khúc kết thúc của bộ anime năm 2011 No. 6. "Rokutousei no Yoru" đánh dấu thứ hạng cao nhất của nó ở hạng 9 trên bảng xếp hạng Rekochoku.[7] Đĩa đơn thứ hai ra mắt vào ngày 14 tháng 12 năm 2011. "Re:pray/ Sabishikute Nemurenai Yoru wa" đạt vị trí thứ nhất trên bảng xếp hạng của trang tải nhạc "Mora".[citation needed] Bài hát "Re:pray" được chọn là bài hát kết thúc thứ 29 của anime Bleach. Đĩa đơn bao gồm bản cover "Poker Face" của Lady Gaga. Bài hát trước đó được xuất hiện trong Your Favorite Things của Aimer, một album được ra đời trong thời kì indie của cô.

Vào ngày 22 tháng 2 năm 2012, cô phát hành đĩa đơn thứ ba, "Yuki no Furumachi/Fuyu no Diamond", với chủ đề "mùa đông" trong tất cả các bài hát. Vào ngày 11 tháng 5 năm 2012, Aimer cho ra một đĩa đơn kĩ thuật số "Hoshikuzu Venus". Đĩa đơn này được dự định trở thành ca khúc chủ đề và nhạc nền trong drama của Sasaki Nozomi, Koi nante Zeitaku ga Watashi ni Ochite Kuru no daro ka?. Bộ drama này được phát sóng vào 16 tháng 4 năm 2012. Ngày 15 tháng 8, Aimer phát hành đĩa đơn thứ tư, "Anata ni Deawanakereba: Kasetsu Toka / Hoshikuzu Venus", bao gồm bản cover "Breaking Up Is Hard To Do" của Neil Sedaka. Bài hát đầu tiên trong đĩa đơn "Anata ni Deawanakereba: Kasetsu Toka" là bài hát kết thúc trong bộ anime Natsuyuki Rendezvous của Fuji TV.

Vào ngày 20 tháng 3 năm 2013, Aimer cho ra đĩa đơn "RE:I AM", được dùng làm bài hát kết thúc của tập kề cuối bộ anime Mobile Suit Gundam Unicorn. Theo một phỏng vấn, tựa đề bài hát "là một phép đảo chữ của tên cô (Aimer), và có ý nghĩa của việc tách các con chữ ra và tạo thành một từ khác."[8] Đĩa đơn thứ 8 của Aimer, "Brave Shine", góp mặt trong ca khúc mở đầu của anime Fate/stay night: Unlimited Blade Works, được phát hành vào 3 tháng 6 năm 2015. Một bài hát khác, "LAST STARDUST", cũng được đề cử cho ca khúc mở đầu và đã được xuất hiện trong tập 20.